Zusammensetzung der organischen Substanz und Treibhausgasproduktion des auftauenden Unterwasserpermafrosts in der Laptewsee

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 5057 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Unterseeischer Permafrost stellt einen großen Kohlenstoffspeicher dar, der eine bedeutende Treibhausgasquelle sein oder werden könnte. Der Mangel an Beobachtungsdaten führt zu großen Unsicherheiten. Wir verwenden hier fünf 21–56 m lange Unterwasser-Permafrostkerne aus der Laptewsee, um die Speicherung und Quellen von organischem Kohlenstoff (OC), den Abbauzustand und die potenzielle Treibhausgasproduktion beim Auftauen einzuschränken. Korngrößen, optisch stimulierte Lumineszenz und Biomarker deuten auf eine Ablagerung von äolischem Schlick und Flusssand über einen Zeitraum von 160.000 Jahren hin, wobei die fluviale/alluviale Ablagerung von aus Wäldern und Tundra stammender organischer Substanz vorherrscht. Wir schätzen eine jährliche Auftaurate von 1,3 ± 0,6 kg OC m-2 im Unterwasser-Permafrost in der Region, neunmal höher als die Auftaurate von organischem Kohlenstoff für terrestrischen Permafrost. Während 20-monatiger Inkubationen betrug die CH4- und CO2-Produktion durchschnittlich 1,7 nmol und 2,4 µmol g−1 OC d−1 und lieferte eine Grundlage für die Beurteilung des Beitrags des Unterwasserpermafrosts zu den hohen CH4-Flüssen und der starken Ozeanversauerung, die in der Region beobachtet wurden.

Unterseeischer Permafrost stellt einen großen und potenziell gefährdeten organischen Kohlenstoffspeicher dar, ist aber auch einer der am wenigsten eingeschränkten Bereiche des Kryosphäre-Kohlenstoff-Klima-Systems. Unterseeischer Permafrost könnte sich bis zu 2,5 × 106 km2 über die Schelfmeere des Arktischen Ozeans erstrecken1. Der Großteil (1,4 × 106 km2) liegt unter dem Ostsibirischen Arktischen Schelf (ESAS), dem größten und flachsten Kontinentalschelfmeer der Welt, das das Laptew-, das Ostsibirische und das Russische Tschuktschenmeer umfasst (Abb. 1). Der heutige Unterwasser-Permafrost bildete sich im Pleistozän, als der Meeresspiegel niedriger war und das ESAS Teil von Beringia war, einer zusammenhängenden Landmasse, die sich von Ostsibirien über Alaska bis nach Westkanada erstreckte. Beringia war während des letzten Gletschermaximums weitgehend nicht vergletschert und sammelte im späten Pleistozän dicke Permafrostablagerungen an. Dazu gehören Ice Complex-Ablagerungen (ICD; auch bekannt als Yedoma), die im Vergleich zu anderen mineralischen Permafrosttypen einen hohen Eis- und organischen Kohlenstoffgehalt aufweisen, aber auch fluviale/alluviale Ablagerungen und Thermokarstablagerungen, die in wärmeren Perioden entstanden sind2. Ein Teil dieses Permafrosts ist an Land noch erhalten; Ein anderer Teil wurde durch den schnellen Anstieg des Meeresspiegels nach dem letzten Gletschermaximum erodiert oder als Unterwasser-Permafrost überschwemmt3,4,5. Es ist unklar, welcher Anteil des ursprünglichen Permafrosts unter dem ESAS noch erhalten ist. Die Stratigraphie der Permafrostablagerungen entlang der heutigen Küstenlinien legt jedoch nahe, dass ICD auf dem heutigen ESAS größtenteils durch Erosion zerstört wurden und dass Unterwasser-Permafrost tiefere und ältere Ablagerungen darstellt3,6. Entlang des ESAS kommt es immer noch zu einer ausgedehnten Küstenerosion mit Geschwindigkeiten von bis zu 5 m pro Jahr7, die zur Überschwemmung, Übertragung und möglicherweise Mineralisierung erheblicher Mengen alten Kohlenstoffs führt. Dieser Prozess beschleunigt sich wahrscheinlich mit der jüngsten Erwärmung8.

a Dargestellt sind unterseeischer1 und terrestrischer69 Permafrost, einschließlich Eiskomplexablagerungen70. Detaillierte Karten zeigen die Buor-Khaya-Bucht mit den in dieser (4D-13, 2D-13, 4D-12, 1D-14, 5D-13) und einer früheren Studie (BK-2)28 beschriebenen Unterwasser-Permafrost-Bohrstandorten. und noch detaillierter, c Muostakh Island, mit Unterwasser-Permafrost-Bohrstandorten der Kerne 4D-13, 2D-13 und 4D-12.

Permafrostablagerungen speichern große Mengen an organischem Material, das im gefrorenen Zustand vor mikrobieller Zersetzung geschützt ist9. Beim Auftauen kann dieses organische Material in Treibhausgase wie CO2 und CH410 umgewandelt werden,11 und die globale Erwärmung weiter beschleunigen: die Permafrost-Kohlenstoff-Klima-Rückkopplung. Der terrestrische Permafrost wurde in den letzten Jahrzehnten umfassend untersucht, was zu großen Fortschritten in unserem Verständnis der Bestände9, der Qualität12,13,14 und der Mineralisierung von organischem Kohlenstoff zu CO2 und CH411 führte. Unterseeischer Permafrost ist schwieriger zugänglich, Beobachtungsdaten sind rar und selbst viele grundlegende Eigenschaften sind völlig unbekannt oder nur unzureichend eingegrenzt. Dazu gehören die Menge und Qualität des organischen Kohlenstoffbestands des Unterwasser-Permafrosts, seine Anfälligkeit für Mineralisierung beim Auftauen und das daraus resultierende Potenzial für Treibhausgasemissionen in die Atmosphäre15,16.

Gleichzeitig erwärmt und taut der Unterwasser-Permafrost schneller auf als sein terrestrisches Gegenstück. Der Unterwasser-Permafrost auf dem ESAS wird wahrscheinlich von oben durch darüberliegendes Meerwasser16,17 und von unten durch geothermische Wärmeströmung17,18 erwärmt. In der Buor-Khaya-Bucht in der südöstlichen Laptewsee (Abb. 1) ist der Unterwasser-Permafrost wärmer als der nahegelegene terrestrische Permafrost, wobei die Unterwasser-Permafrosttemperaturen bis zu einer Tiefe von Dutzenden Metern nahe bei 0 °C liegen19. Wiederholte Bohrungen von Unterwasser-Permafrost in den Jahren 1982/1983 und 2013/2014 boten die einzigartige Möglichkeit, die Tabelle des eisgebundenen Permafrosts (IBPT) zu vergleichen. Dieser Vergleich zeigte hohe Tauwetterraten, wobei sich der IBPT in diesem Bereich um durchschnittlich 14 ± 3 cm pro Jahr vertiefte16. Diese Rate übersteigt das 35-fache des terrestrischen Permafrosts in Zentral- und Ostsibirien (durchschnittlich 0,4 cm pro Jahr, 1990–202020,21). Für andere Unterwasser-Permafrostgebiete sind keine direkten Messungen der IBPT-Vertiefung verfügbar. Es wird erwartet, dass die Erwärmung und das Auftauen des Unterwasser-Permafrosts in Zukunft anhält und sich möglicherweise verstärkt, wenn die Wassertemperaturen im Zuge der anthropogenen Klimaerwärmung weiter ansteigen.

Der Abbau organischer Stoffe beim Auftauen des Unterwasser-Permafrosts ist eine mögliche Quelle für CH4 und CO2 in den ESAS-Gewässern und der Atmosphäre. Für terrestrischen Permafrost wurde eine hohe Variabilität der CO2- und CH4-Produktion beschrieben11 und könnte mit Unterschieden in der Paläoumgebung während der Bildung, der Zusammensetzung der organischen Substanz und der Zusammensetzung der Mikrobengemeinschaft zusammenhängen22,23,24,25. Das Potenzial für die CO2- und CH4-Produktion durch den Abbau organischer Stoffe im Unterwasser-Permafrost nach dem Auftauen ist unbekannt. Feldkampagnen zum ESAS haben im Vergleich zum atmosphärischen Gleichgewicht eine stark erhöhte CH4-Konzentration im Meerwasser über dem Unterwasser-Permafrost beobachtet19,26,27. Eine aktuelle zentrale Herausforderung besteht darin, den Beitrag von CH4 aus verschiedenen möglichen Quellen zu begrenzen26,27,28,29. Dazu gehört die mikrobielle Zersetzung von aufgetautem organischem Unterwasser-Permafrostmaterial, aber auch die Freisetzung von vorgeformtem CH4, das im Unterwasser-Permafrost, in oberflächennahen CH4-Hydraten30 und aus tieferen, thermogenen CH4-Pools27,31 gespeichert ist. Das Hydrat und das thermogene CH4 könnten im und unter dem gefrorenen Unterwasser-Permafrost eingeschlossen sein und an die Oberfläche entweichen, wenn der Permafrost auftaut und sich Gasmigrationswege bilden16,26,30. Das ESAS zeigt auch eine besonders hohe CO2-Konzentration und eine Versauerung der Ozeane, die möglicherweise mit der CO2-Produktion bei der Zersetzung von organischem Material, das vom Land transportiert wird, zusammenhängt32. Das große Ausmaß des Unterwasser-Permafrosts auf den Schelfen des Arktischen Ozeans und sein Potenzial als CO2- und CH4-Quelle verdeutlichen die Notwendigkeit von Beobachtungsdaten zum Unterwasser-Permafrost, einschließlich der Zusammensetzung organischer Materie und der Anfälligkeit für Zersetzung bei Tauwetter. Derzeit bleibt der Unterwasser-Permafrost eine der größten Unsicherheiten hinsichtlich der künftigen Kohlenstoffdynamik und Treibhausgasemissionen in der Arktis.

Ziel dieser Studie ist es, das Verständnis des Unterwasserpools an organischer Permafrostmasse zu verbessern und das Potenzial für die Produktion von Treibhausgasen durch die Wiederaufnahme der Zersetzung nach dem jüngsten Tauwetter abzuschätzen. Zu diesem Zweck verwendeten wir einen einzigartigen Satz von fünf 21–56 m langen Kernen, die 2012–2014 aus dem Meereis in der Buor-Khaya-Bucht in den Unterwasser-Permafrost gebohrt wurden, um vier Ziele zu verfolgen.

Das erste Ziel bestand darin, die Quellen organischer Materie an der aktuellen Tauwetterfront einzuschränken und die Hypothese zu testen, dass Unterwasser-Permafrost keine ICD, sondern tiefere Ablagerungen darstellt. Das Verständnis der Natur des Unterwasser-Permafrosts ist eine Voraussetzung für die Rekonstruktion der Permafrostzerstörung und der Mobilisierung organischer Stoffe während vergangener Perioden schneller Erwärmung und Meeresspiegelanstiegs und damit für die Prognose der Permafrostdynamik unter dem anhaltenden Klimawandel. Informationen über Quellen organischer Materie helfen auch bei der Beurteilung ihrer Zersetzungsanfälligkeit im Vergleich zu analogen terrestrischen Ablagerungen, für die umfangreichere Daten vorliegen. Die optisch stimulierte Lumineszenzdatierung (OSL) eines Kerns wurde zusammen mit zuvor veröffentlichten Korngrößendaten16,33 verwendet, um die Kerne in den stratigraphischen Kontext der Untersuchungsregion einzuordnen. Wir analysierten Material aus fünf Tiefen jedes Kerns auf den Gehalt an organischem Kohlenstoff und konzentrierten uns dann auf 3-m-Abschnitte über und unter dem IBPT von drei Kernen, wo wir eine hochauflösende Analyse des Gehalts an organischem Kohlenstoff und der Isotopenzusammensetzung sowie eine Reihe von weiteren Analysen durchführten Lignin- und Lipid-Biomarker-Proxys, die über Quellen organischer Substanz informieren.

Das zweite Ziel bestand darin, die Speicherung und das Auftauen von organischem Kohlenstoff auf der Grundlage der beobachteten organischen Kohlenstoffkonzentrationen zu quantifizieren, um quantitative Einschränkungen für die Modellierungsbemühungen bereitzustellen.

Drittens haben wir den Abbauzustand der organischen Substanz an der aktuellen Tauwetterfront beurteilt und dabei die Hypothese aufgestellt, dass sich ein erneuter Abbau nach dem Tauwetter in veränderten molekularen Eigenschaften der Lignin- und Lipidverbindungsklassen widerspiegeln würde.

Schließlich haben wir die potenziellen Raten der CH4-, CO2- und N2O-Produktion durch Zersetzung organischer Stoffe nach dem Auftauen in einem 20-monatigen Inkubationsexperiment ausgewählter Proben quantifiziert. Zusammenfassend trägt diese Studie zu unserem Verständnis des Unterwasserpools an organischer Permafrostmasse und ihres Potenzials als Quelle von Treibhausgasen durch Zersetzung nach dem Auftauen bei.

Die Meeresüberschreitung, die am Ende der letzten Eiszeit begann, überschwemmte eine komplexe Permafrostlandschaft mit intakten und von Thermokarst betroffenen ICD, Seen und Flüssen3. Landstandorte in der Nähe der Buor-Khaya-Bucht weisen eine Abfolge von Ablagerungen auf, mit holozänen Ablagerungen an der Spitze, die häufig von ICD (10–50 ka)2 unterlagert werden, aber auch fluvialen/alluvialen Sanden aus dem MIS 4/5a-d (50). –110 ka), Thermokarstablagerungen, die während des MIS 5e-Interglazials (115–130 ka) gebildet wurden, und ältere ICD aus dem MIS 6/7-Stadial (130–200 ka)2,6.

Optisch stimulierte Lumineszenzdatierungen zusammen mit Korngrößen stimmen mit der Hypothese überein, dass der Unterwasser-Permafrost der Buor-Khaya-Bucht größtenteils kein ICD, sondern älteres Material unterschiedlicher Herkunft darstellt. Das Ablagerungsalter des Kerns 4D-12 liegt zwischen 162 ka in 51 m Tiefe und 51 ka in 17 m Tiefe unter dem Meeresboden (Abb. 2 und Ergänzungstabelle 1). Obwohl dieser Zeitraum einen beträchtlichen Bereich der klimatischen Bedingungen abdeckt, deutet eine enge, lineare Korrelation von Alter und Tiefe (Pearson-Korrelation, R2 = 0,98, n = 5) zumindest bei der geringen verfügbaren zeitlichen Auflösung auf eine ziemlich konstante Ablagerung hin. Das gemessene Alter von 8,5 ± 0,6 ka in 15 m Tiefe liegt außerhalb dieses Musters und spiegelt möglicherweise eine Periode geringer Ablagerung oder ein Erosionsereignis wider. Selbst wenn man diese einzelne Beobachtung ausschließt, stehen die vergleichsweise jungen OSL-Alter, die hier in großen Tiefen des Kerns 4D-12 beobachtet wurden, im Gegensatz zu zuvor ermittelten Radiokarbonaltern von >40 ka im ICD über dem Meeresspiegel rund um die Buor-Khaya-Bucht, einschließlich auf der Insel Muostakh34,35. Dies könnte auf Inkonsistenzen zwischen OSL und radiokohlenstoffbasiertem Alter oder auf eine große Verschiebung der Ablagerungsumgebung zwischen Küsten- und Unterwasser-Permafrostsedimentsequenzen hinweisen.

Kerne wurden in der Nähe der Insel Muostakh und in der Ivashkina-Lagune in der Buor-Khaya-Bucht gebohrt. Die Position der eisgebundenen Permafrosttafel (IBPT) in den Jahren 2012–2014 und 1982 wird durch rote bzw. grüne Linien angezeigt. Das zwischen gestrichelten roten Linien markierte Intervall zeigt die Taufrontabschnitte, in denen detaillierte Analysen der organischen Substanz durchgeführt wurden. Die blauen Linien zeigen die im Inkubationsexperiment verwendeten Proben. Korngrößen- und IBPT-Daten (außer 5D-13) stammen aus früheren Veröffentlichungen16,33. Detaillierte Korngrößendaten finden Sie in der Ergänzungstabelle 8.

Die Unterwasser-Permafrostkerne zeichneten sich durch eine hohe Variabilität der Korngrößenverteilung aus. Die Kerne 4D-12 und 2D-13 zeigten Wechsel zwischen feineren (Schluff, Ton) und gröberkörnigen (Sand) Ablagerungen mit überwiegend unimodaler Korngrößenverteilung (Abb. 2). Diese Korngrößenverteilungen stehen im Gegensatz zur typischen multimodalen Verteilung der ICD mit Spitzen sowohl in der Schluff- als auch in der Feinsandfraktion35,36 und deuten eher auf Schwankungen zwischen der vorherrschenden wind- und wasserbedingten Ablagerung hin. Kern 4D-13 zeigte weitgehend bimodale Verteilungen mit Schluff und Sand in der gleichen Tiefe. Überwiegend sandiges Material wurde zuvor für Kern BK-2 aus der östlichen Buor-Khaya-Bucht28 beschrieben, wo sich wie an unseren Standorten in der Nähe der Insel Muostakh auch Unterwasserpermafrost durch Küstenerosion und Überschwemmung entwickelte. In der Ivashkina-Lagune, wo durch Versalzung eines Thermokarstsees an der Küste Unterwasserpermafrost gebildet wurde, wurde für 1D-14 überwiegend sandiges Material und für 5D-13 ein Übergang von Schlick zu Sand mit zunehmender Tiefe beobachtet. Insgesamt deuten ausgeprägte Unterschiede in der Korngrößenverteilung auf eine hohe räumliche Variabilität der Ablagerungsregime selbst innerhalb des kleinen Untersuchungsgebiets der Buor-Khaya-Bucht hin.

Die Eigenschaften der organischen Substanz an der aktuellen Taufront des Unterwasser-Permafrosts wurden mit zuvor veröffentlichten Daten von terrestrischen Ablagerungen im Nordosten Sibiriens verglichen, die dem ursprünglichen Zustand des Unterwasser-Permafrosts vor der Überschwemmung ähneln könnten. Dazu gehören (1) pleistozäne ICD, (2) pleistozäne und holozäne Thermokarstablagerungen, (3) holozäner Torfpermafrost und (4) holozäne aktive Schichten. Wir haben in unseren Vergleich außerdem translozierte organische Stoffe einbezogen, wie etwa (5) pleistozäne Fluss-/Alluvialablagerungen, (6) zeitgenössisches Flussmaterial, für das keine Daten von Fluss-/Alluvialablagerungen verfügbar waren, und (6) zeitgenössische Meeresoberflächensedimente von die Buor-Khaya-Bucht, die starken Einfluss vom Fluss Lena erhält.

Der Gehalt und die 13C-Isotopenzusammensetzung von organischem Kohlenstoff sowie eine Reihe von Biomarker-Quellen-Proxys zeigten die vorherrschende fluviale/alluviale Ablagerung von organischem Material an der Taufront des Unterwasser-Permafrosts in der Nähe der Insel Muostakh. Der Gehalt an organischem Kohlenstoff betrug durchschnittlich 0,8 ± 0,3 % (Mittelwert ± Standardabweichung) für 4D-13, 2D-13 und 4D-12 sowie 0,5 ± 0,7 %, wie zuvor für Kern BK-228 beschrieben. Der Gehalt an organischem Kohlenstoff zeigte in diesen Kernen keine systematischen Trends und lag im gleichen Bereich wie der von fluvialen/alluvialen Sedimenten, die während verschiedener Perioden des Pleistozäns abgelagert wurden2 (Abb. 3). Der Gehalt an organischem Kohlenstoff im Unterwasserpermafrost war im Allgemeinen niedriger als im pleistozänen ICD, in Thermokarstablagerungen2 und in den Oberflächensedimenten der nahegelegenen Buor-Khaya-Bucht14,37. Die Kerne 5D-13 und 1D-14 aus der Ivashkina-Lagune zeigten höhere organische Kohlenstoffgehalte an der Oberfläche (Ergänzungstabelle 2), die wahrscheinlich holozäne Sedimente widerspiegeln, mit einem Gesamtdurchschnitt von 1,4 ± 1,4 % (vorherige 38 plus eigene Daten; eine Beobachtung von 26 %). als Ausreißer ausgeschlossen). Die 13C-Isotopenzusammensetzung von organischem Kohlenstoff liefert zusätzliche Informationen über organische Kohlenstoffquellen. Ostsibirien wird von C3-Vegetation mit δ13C-Werten dominiert, die üblicherweise zwischen −25‰ und −30‰39 liegen. Der terrestrische Permafrost in der Region, wie z. B. ICD- und Thermokarst-Ablagerungen, liegt am unteren Ende dieses Bereichs2 und fluviatil oder marine verlagerte Ablagerungen am oberen Ende2,37 (Abb. 3). Dieser Gradient spiegelt Veränderungen in der Isotopenzusammensetzung organischer Stoffe durch die Verarbeitung während des Transports sowie die Vermischung mit vergleichsweise 13C-angereicherten organischen Stoffen aus der aquatischen Primärproduktion wider. Die durchschnittlichen δ13C-Werte von 4D-13, 2D-13 und 4D-12 standen im Einklang mit der Veränderung der organischen Substanz während der Flusstranslokation (−25,0 ± 1,0‰). Die Kerne 5D-13 und 1D-14 aus der Ivashkina-Lagune zeigten an der Oberfläche stärker abgereicherte Werte, was zu einer höheren Variabilität unterhalb des Kerns führte (−25,4 ± 1,7‰), und Kern BK-2 wies insgesamt stärker abgereicherte δ13C-Werte von −26,3 ± 0,8‰ auf. wie zuvor beschrieben40. Ebenso waren die Massenverhältnisse des gesamten organischen Kohlenstoffs zum gesamten Stickstoff (OC/TN) an der Oberfläche höher und variabler in 5D-13 und 1D-14 (15,1 ± 4,8) im Vergleich zu 4D-13, 2D-12 und 4D-13. 12 (9,4 ± 2,5; Abb. 3).

Dargestellt sind der Gehalt an organischem Kohlenstoff (OC), der gesamte organische Kohlenstoff im Verhältnis zum Gesamtstickstoff (OC/TN) und die δ13C-Werte für organischen Kohlenstoff. Alle Daten aus den Kernen 4D-13, 2D-13, 4D-12, 5D-13 sowie zu OC/TN und δ13C aus Kern 1D-14 stammen aus dieser Studie. Daten aus früheren Studien umfassen OC in 1D-1438 und BK-228,40, terrestrische Ablagerungen wie Ice Complex-Ablagerungen (ICD), Taberite, Thermoerosion (thermoeros.) und Thermokarst-/Seeablagerungen (thermok.) unterschiedlichen Ablagerungsalters2, sowie Oberflächensedimente der Buor-Khaya-Bucht14,37, fluviale und alluviale (fl., alluv.) Ablagerungen, die von der Translokation betroffen sind. Boxplots zeigen Mediane mit dem 25. und 75. Perzentil als Boxgrenzen, Minimal-/Maximalwerte als Whiskers und die Anzahl der Beobachtungen in Kursivschrift.

Auf n-Alkanen und Ligninphenolen basierende Biomarker-Proxys ermöglichen eine detailliertere Bewertung der Quellen organischer Substanz im Unterwasser-Permafrost nahe der Insel Muostakh. Diese unterstützen Beiträge von borealen Wäldern, Tundra und – in geringem Umfang – Torfgebieten sowie die Veränderung terrigener organischer Substanz während des Wassertransports. Die Konzentrationen terrestrischer hochmolekularer (HMW) n-Alkane, n-Alkansäuren und n-Alkanole sowie Ligninphenole betrugen 2,7 ± 2,6, 1,5 ± 1,8, 1,0 ± 0,5 und 5,3 ± 5,2 mg g− 1 OC bzw. (ergänzende Abbildung 1).

Die Veränderung der terrigenen organischen Substanz während des Wassertransports wird durch terrigene zu aquatische Verhältnisse (TAR) unterstützt, die die δ 13C-Werte des organischen Kohlenstoffs ergänzen. Der TAR basiert auf der viel höheren Häufigkeit von HMW im Vergleich zu n-Alkanen mit niedrigem Molekulargewicht (LMW) in höheren Pflanzen im Vergleich zu niedrigeren Pflanzen wie Algen und Moosen41. Im Nordosten Sibiriens grenzt TAR scharf zwischen terrestrischen und aquatischen Ablagerungen ab, was auf die Häufigkeit höherer und niedrigerer Pflanzen in diesen Systemen zurückzuführen ist (Abb. 4). Eiskomplex- und Thermokarstablagerungen zeigten einen viel höheren TAR als Buor-Khaya-Bucht-Sedimente, der jedoch immer noch weit über 1 (19 ± 3)42 lag. Dies weist auf einen höheren Beitrag von n-Alkanen aus niederen Pflanzen als in ICD- und Thermokarst-Ablagerungen hin, weist jedoch immer noch auf eine Dominanz von n-Alkanen aus höheren Pflanzen aufgrund des hohen Eintrags von organischer Substanz aus dem Land durch den Fluss Lena hin. Die TAR-Werte des Unterwasser-Permafrosts in der Nähe der Insel Muostakh liegen im gleichen Bereich und stimmen eher mit dem TAR-Signal terrigener organischer Materie nach aquatischer Translokation als mit dem der terrigenen Quelle selbst überein. Ein noch schwächeres terrestrisches Signal wurde zuvor für Unterwasser-Permafrost in der Ivashkina-Lagune gemeldet43.

Unterwasser-Permafrostdaten repräsentieren die Taufront der Kerne 4D-13, 2D-13 und 4D-12 aus der Buor-Khaya-Bucht. Dargestellt sind terrigene-aquatische Verhältnisse (TAR), die den Beitrag von aquatischem (aqu.) und landbasiertem (terr.) Material widerspiegeln, und C25/(C25 + C29)-n-Alkan-Verhältnisse, die den Sphagnum-Beitrag widerspiegeln. Daten aus früheren Studien zeigen terrestrische Ablagerungen aus Torf- und Nicht-Torf-Standorten, einschließlich Eiskomplexablagerungen (ICD)36,44, holozänem Thermokarst36, Torfpermafrost45 und aktivem Schichtmaterial (AL)44,45 sowie transloziertem Material einschließlich Buor-Khaya Sedimente der Buchtoberfläche (sed.)42,46 und Schwebstoffe des Kolyma-Flusses47. Boxplots zeigen Mediane mit dem 25. und 75. Perzentil als Boxgrenzen, Minimal-/Maximalwerte als Whiskers und die Anzahl der Beobachtungen in Kursivschrift.

Lignin-Proxys und C25/(C25 + C29) n-Alkan-Verhältnisse ermöglichen die Beurteilung des Beitrags organischer Stoffe aus verschiedenen terrestrischen Quellen. Niedrige C25/(C25 + C29)-n-Alkan-Verhältnisse im Unterwasser-Permafrost weisen auf einen geringen Beitrag von torfbildendem Torfmoos hin. Die im Unterwasser-Permafrost beobachtete Reichweite ähnelte der von Mineralvorkommen in Sibirien, einschließlich aktiver Nicht-Torf-Schicht44, ICD36,44 und holozänem Thermokarst36 (Abb. 4). Im Vergleich dazu zeichnete sich aktives Schicht- und Permafrostmaterial aus sibirischen Torfgebieten durch höhere C25/(C25 + C29)-Verhältnisse aus45. In zeitgenössischem Material, das durch aquatische Translokation beeinflusst wurde, wie Buor-Khaya-Sedimenten und suspendiertem Material im Kolyma-Fluss, wurden mittlere Verhältnisse beobachtet, was auf einen unterschiedlichen Beitrag von Torfmaterial aus den jeweiligen Einzugsgebieten hinweist42,46,47.

Lignin-Proxys ermöglichen die Aufteilung organischer Stoffe aus verschiedenen höheren terrestrischen Pflanzen. Syringyl/Vanillyl (S/V) und Cinnamyl/Vanillyl (C/V) Lignin-Phenol-Verhältnisse spiegeln den relativen Beitrag von Lignin aus Angiospermen vs. Gymnospermen und nicht holzigen vs. holzigen Pflanzengeweben wider. Der weite S/V- und C/V-Bereich von 0,59 ± 0,18 und 0,34 ± 0,25 an der Tauwetterfront von 4D-13, 2D-13 und 4D-12 weist auf einen Beitrag sowohl von holzigem Gymnosperm- als auch von nichtholzigem Angiosperm-Gewebe hin (Abb . 5), mit Änderungen ihres relativen Anteils im Laufe der Zeit (Ergänzende Abbildung 1). Nichtholzige Angiospermenvegetation ist charakteristisch für Tundralandschaften mit reichlich Sträuchern oder Gräsern, die die Landschaften des späten Pleistozäns der Beringzeit sowie die heutige Küstenlinie dominierten. Dies spiegelt sich auch in hohen S/V- und C/V-Verhältnissen in pleistozänen ICD-, holozänen Torf-Permafrost- und Tundra-Aktivschichtböden wider14,48. Im Gegensatz dazu wurde holziges Gymnosperm-Material wahrscheinlich über Flüsse aus nördlichen Wäldern im Süden verlagert. Vegetationsrekonstruktionen deuten darauf hin, dass es in der Untersuchungsregion mindestens seit der MIS 5e-Interglazialzeit ca. 49,50 nur wenige Bäume gab. 115 ka vor heute, verglichen mit einem OSL-datierten Alter von 65–72 ka für den Abschnitt des Kerns 4D-12, der auf Biomarker analysiert wurde. Eine ähnliche weiträumige Verlagerung von organischem Waldmaterial kann unter den gegenwärtigen Bedingungen in Ostsibirien beobachtet werden. Organisches Material, das im Lena-Fluss suspendiert und in den Sedimenten der Buor-Khaya-Bucht abgelagert ist, zeichnet sich durch einen hohen Anteil holziger Gymnosperm-Gewebe aus, was vermutlich auf den Transport aus borealen Wäldern weit südlich des Lena-Deltas zurückzuführen ist14,48 (Abb. 5).

S/V Syringyl/Vanillyl, C/V Zimt/Vanillyl. Graue Bereiche zeigen Bereiche verschiedener Pflanzengewebetypen an14,63,71,72,73,74. Zum Vergleich werden Daten aus früheren Studien in Nordostsibirien gezeigt (Mittelwerte ± Standardabweichung), einschließlich Oberflächensedimente der Buor-Khaya-Bucht (mar. sed.)14,42,48, Schwebstoffe im Fluss Lena, Ablagerungen des Eiskomplexes (ICD)14, 48, holozäner Torfpermafrost (pf.)14 und aktives Schichtmaterial (AL) aus Tundra- und borealen Waldstandorten (Taiga)48.

Unterseeischer Permafrost stellt einen großen Pool organischer Materie dar, der, wenn er aufgetaut und mikrobiell abgebaut wird, eine zunehmende Quelle von CO2 und CH4 in die Atmosphäre darstellen könnte. Der durchschnittliche organische Kohlenstoffgehalt der Unterwasser-Permafrostkerne 4D-13, 2D-13, 4D-12, 1D-14, 5D-13 und BK-2 betrug 0,7 ± 0,3 % oder 9,3 ± 3,6 mg cm−3, basierend auf die trockene Sedimentmasse pro Gesamtvolumen der Kerne 2D-13 und 4D-12 (1,3 ± 0,2 g Trockengewicht cm−3) und ohne den obersten Meter, der holozäne Sedimente darstellen könnte. Die Auftauraten des Unterwasser-Permafrosts von 14 ± 3 cm pro Jahr im Untersuchungsgebiet16 entsprechen somit dem Auftauen von 1,3 ± 0,6 kg OC pro Jahr pro Jahr. Im Vergleich dazu wird hier geschätzt, dass das allmähliche Auftauen des terrestrischen Permafrosts in Nordostsibirien durch die Vertiefung der aktiven Schicht 0,14 kg OC m−2 Jahr−1 ergibt (Standardabweichung 0,32 kg m−2 Jahr−1). Diese Schätzung basiert auf der durchschnittlichen Vertiefungsrate der aktiven Schicht von 0,4 cm pro Jahr in Zentral- und Ostsibirien zwischen 1990 und 2020 (Stationen mit mindestens 4 Beobachtungsjahren)20,21, der relativen Verteilung der Permafrostbodenunterordnungen9 und ihrem Durchschnitt organische Kohlenstoffdichte51 zwischen der minimalen und maximalen aktiven Schichttiefe20,21.

Organisches Material, das sich derzeit im Unterwasser-Permafrost befindet, wurde möglicherweise am Entstehungsort, während des Transports, nach der erneuten Ablagerung vor dem Einfrieren und erneut nach dem Auftauen abgebaut. Lignin- und lipidbasierte Abbau-Proxies deuten darauf hin, dass terrestrisches organisches Material in translozierten Ablagerungen wie Flusssuspensionen und Meeressedimenten14,42,46,47 stärker abgebaut wird als in terrestrischen (Quellen-)Ablagerungen14,36,44,45,48 (Abb . 6). Obwohl die Proxys für organische Masse und Biomarker-Quellen auf die aquatische Translokation und Modifikation organischer Materie an der Auftaufront des Unterwasser-Permafrosts in der Buor-Khaya-Bucht hinweisen, ergeben Unterschiede zwischen den Biomarker-Signaturen ein inkonsistentes Gesamtbild des Abbauzustands. Ligninbasierte Abbauproxies (Säure/Aldehyd-Verhältnisse von Syringyl- und Vanillylphenolen, 3,5-Dihydroxybenzoesäure/Vanillyl-Verhältnisse) deuten auf einen geringeren Grad der Zersetzung organischer Stoffe im Unterwasser-Permafrost als in terrestrischen Ablagerungen hin; Lipidbasierte Abbauproxies (Kohlenstoffpräferenzindizes von HMW-n-Alkanen und HMW-n-Alkansäuren, HMW-n-Alkansäure/HMW-n-Alkan-Verhältnisse) weisen auf das Gegenteil hin (Abb. 6). Korrelationen zwischen Unterwasser-Permafrostproben zeigen, dass ein starker Abbau, der durch lipidbasierte Proxys angezeigt wird, mit einem geringen Abbau basierend auf Lignin-basierten Proxys zusammenfällt und umgekehrt (Ergänzungstabelle 3). Es ist möglich, dass die beobachteten Diskrepanzen zwischen den Abbauproxies auf einen geringeren Abbau von Lignin im Vergleich zu Lipiden zurückzuführen sind, beispielsweise aufgrund der begrenzten Häufigkeit spezialisierter Lignin abbauender Mikroorganismen. Alternativ könnten die Unterschiede auf die Stabilität der Ligninabbau-Proxies während der Zersetzung unter anoxischen Bedingungen52 oder auf die abiotische Veränderung der Proxys über lange Zeiträume zurückzuführen sein. Andere Möglichkeiten umfassen einen Effekt der hydrodynamischen Sortierung. In einer früheren Studie wurden Unterschiede in den Lignin- und Lipid-basierten Abbauproxies zwischen ESAS-Sedimentfraktionen beobachtet, wobei mehr abgebautes, lipidreiches organisches Material mit feinkörnigen Sedimenten assoziiert ist und weniger abgebautes, ligninreiches organisches Material in gröberen Sedimenten53; Änderungen im Ablagerungsregime könnten sich daher unterschiedlich auf Lignin- und Lipid-basierte Abbau-Proxys auswirken.

Unterwasser-Permafrostdaten (pf.) stellen die Auftaufronten der Kerne 4D-13, 2D-13 und 4D-12 aus der Buor-Khaya-Bucht dar. Daten aus früheren Studien umfassen terrestrische Ablagerungen wie Ice Complex-Ablagerungen (ICD)14,36,44,48, holozänen Torfpermafrost14,45, holozänen Thermokarst (Thermok.)36 und aktives Schichtmaterial (act. Layer)44,45. 48, sowie transloziertes Material wie Oberflächensedimente der Buor-Khaya-Bucht (mar. sed.)14,42,46, Schwebstoffe der Flüsse Lena14 und Kolyma47. Boxplots zeigen Mediane mit dem 25. und 75. Perzentil als Boxgrenzen, Minimal-/Maximalwerte als Whiskers und die Anzahl der Beobachtungen in Kursivschrift (T: aufgetaut; F: zum Zeitpunkt der Probenahme eingefroren). Zu den Abbauproxies gehören Vanillinsäure/Vanillin (Vd/Vl), Spritzensäure/Spritzenaldehyd (Sd/Sl), 3,5-Dihydroxybenzoesäure/Vanillyl (3,5-Bd/V); Kohlenstoffpräferenzindizes (CPI) von HMW-n-Alkanen und HMW-n-Alkansäuren (n-alk. Säuren), HMW-n-Alkansäure/HMW-n-Alkan-Verhältnisse.

Hochaufgelöste Proben von oberhalb und unterhalb des IBPT stellen ein Kontinuum von organischem Material dar, das seit dem Pleistozän ständig gefroren war, bis hin zu organischem Material, das in den letzten Jahrzehnten aufgetaut ist. Die lineare Interpolation zwischen den 1982/3 und 2013 gemessenen IBPT-Positionen lässt darauf schließen, dass das Tauwetter an der Obergrenze der hochauflösenden Abschnitte erst etwa 10 und 20 Jahre vor den Bohrungen in den Kernen 4D-13 und 2D-13 einsetzte. Wir untersuchten mögliche Veränderungen der Abbau-Proxys in diesem Zeitraum, indem wir die Eigenschaften organischer Stoffe oberhalb und unterhalb des IBPT verglichen und Korrelationen mit der Entfernung vom IBPT im aufgetauten Kernteil testeten. Die wenigen signifikanten Effekte waren nicht systematisch gerichtet (Ergänzungstabelle 4) und traten abrupt auf (Ergänzungstabelle 1). Dies weist darauf hin, dass die beobachtete Variabilität der Abbau-Proxies wahrscheinlich eher auf Unterschiede im Abbauzustand der organischen Substanz zum Zeitpunkt der Ablagerung zurückzuführen ist als auf die Zersetzung beim Auftauen. Allerdings schließen die Daten die Zersetzung organischer Stoffe nach dem Auftauen nicht per se aus; Änderungen in den Degradations-Proxys könnten durch Quellenvariabilität maskiert werden oder erst nach längeren Auftau- und Degradationsperioden nachweisbar werden.

Der mikrobielle Abbau organischer Stoffe nach dem Auftauen des Unterwasser-Permafrosts könnte zur Freisetzung von Treibhausgasen führen. Während der anoxischen Inkubation bei 4 °C war die CO2-Produktion aus aufgetautem Unterwasser-Permafrost zu Beginn am höchsten (58–250 µmol g−1 OC d−1) und nahm mit der Zeit ab. Die durchschnittliche Rate betrug 2,4 µmol g-1 OC d-1 (0,7–6,4 µmol g-1 OC d-1) über den gesamten Zeitraum von 600 Tagen (Ergänzungsabbildung 2 und Ergänzungstabelle 5). Eine sehr schwache N2O-Produktion wurde nach dem CO2-Peak beobachtet, im ersten 1–5-Tage-Intervall für die Proben 4D-13, 2D-13 und 4D-12 und im 9–15-Tage-Intervall für 1D-14 (2–55 nmol). g−1 OC d−1). Auf die Lachgasproduktion folgte für den Rest der Inkubation ein Netto-N2O-Verbrauch bis zu Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze (Ergänzungstabelle 5). Die Methanproduktion wurde erstmals für das 1–5-Tage-Intervall in der 4D-13-Probe und für das 9–16-Tage-Intervall in den 2D-13-, 4D-13- und 1D-14-Proben beobachtet (4–38 nmol g−1 OC). d−1; Ergänzende Abbildung 2 und ergänzende Tabelle 5). In jedem Fall stellte das erste Auftreten von CH4 auch den Höhepunkt der CH4-Produktionsraten dar, die dann nach 600 Tagen auf <3 nmol g−1 OC d−1 sanken. Im Durchschnitt betrug die CH4-Produktion 1,7 nmol g−1 OC d−1 (0,4–4,1 nmol g−1 OC d−1). Die Abfolge von Peaks bei CO2, N2O und CH4, denen jeweils ein Rückgang der Nettoproduktion folgt, deutet auf einen Übergang von Elektronenakzeptoren mit höherem zu niedrigerem Redoxpotential während der Inkubation hin.

Sowohl die CO2- als auch die CH4-Produktion wurden durch zweistufige Zersetzungsmodelle gut beschrieben. Die lineare Korrelation der modellierten vs. beobachteten kumulativen CO2- und CH4-Produktion ergab R2 > 0,99 für alle Proben. Dies deutet darauf hin, dass die Dynamik des Abbaus organischer Substanz während der Inkubationszeit durch zwei diskrete Komponenten gut angenähert werden kann. Für CH4 spiegelten die beiden Modellkomponenten wahrscheinlich zwei organische Kohlenstoffpools mit unterschiedlicher Abbaubarkeit wider, und der leichter abbaubare Pool machte weniger als 0,001 % des anfänglichen organischen Kohlenstoffs aus (angepasste Parameter finden Sie in der Ergänzungstabelle 6). Für CO2 deutet der Übergang zur N2O- und CH4-Produktion nach dem CO2-Peak nicht auf die Erschöpfung eines leichter abbaubaren Kohlenstoffpools hin, sondern vielmehr auf eine Erschöpfung geeigneter Elektronenakzeptoren hinter den beiden modellierten Zersetzungsstufen. Weniger als 0,2 % des anfänglichen organischen Kohlenstoffs wurden in der ersten Zersetzungsstufe zu CO2 mineralisiert (Ergänzungstabelle 6).

Unterseeischer Permafrost in der Buor-Khaya-Bucht zeigte ähnliche organische Kohlenstoffverluste wie terrestrischer Permafrost und eine vergleichsweise geringe CH4-Produktion. Im ersten Jahr der Inkubation verlor der Unterwasser-Permafrost durchschnittlich 1,3 % des organischen Kohlenstoffs (Bereich 0,4–3,5 %). Frühere anoxische Inkubationen bei kalten Temperaturen (4 °C) haben ähnliche Verluste für terrestrischen Permafrost mit niedrigem organischen Kohlenstoffgehalt (<5 %) gemeldet, einschließlich pleistozänem Permafrost, holozänem Permafrost und Thermokarstmaterial (Abb. 7)10,22,25 . Während des ersten Inkubationsjahres betrug die CH4-Produktion durchschnittlich 0,1 % (0,04–0,23 %) des organischen Kohlenstoffs, der aus dem Unterwasser-Permafrost verloren ging, mit einer Rate von 2,1 nmol CH4 g−1 OC d−1 (0,5–5,2 nmol g−1 OC d). −1). Diese Bereiche sind mit denen von pleistozänem Permafrost vergleichbar, jedoch niedriger als die von holozänen Permafrost- und Thermokarstablagerungen im gleichen Zeitraum (Abb. 7)10,22,25. Frühere Studien zum terrestrischen Permafrost haben jedoch auch eine hohe Variabilität der CH4-Produktionsraten, eine häufige CH4-Produktion unterhalb der Nachweisgrenze und mehrmonatige Verzögerungszeiten vor dem Einsetzen hervorgehoben10,22,25,54. In ähnlicher Weise wurde eine hohe Variabilität der CH4-Produktion für subglaziale Ablagerungen mit niedrigem Gehalt an organischem Kohlenstoff beobachtet, mit durchschnittlichen Raten zwischen 0,3 und 1100 nmol CH4 g−1 OC d−1 während eines Jahres bei 4 °C55. Wir fanden hier die höchste CH4-Produktion pro organischem Kohlenstoff in Proben mit einem stärkeren Einfluss der aquatischen Translokation, was durch niedrigere organische Kohlenstoff- und Stickstoffgehalte, OC/TN- und TAR-, S/V- und C/V-Lignin-Phenol-Verhältnisse angezeigt wird, die auf Waldquellen schließen lassen sowie höhere δ13C-Werte und C25/(C25 + C29) n-Alkan-Sphagnum-Proxys (Spearman-Korrelation p < 0,1). Mögliche Mechanismen hinter der Variabilität zwischen Unterwasser-Permafrostproben und im Vergleich zu terrestrischem Permafrost umfassen Unterschiede in der Abbaubarkeit organischer Materie, der Zusammensetzung und Aktivierung der methanogenen mikrobiellen Gemeinschaft nach dem Auftauen sowie der Zusammensetzung der Porenflüssigkeit, einschließlich Elektronenakzeptoren mit höherem Redoxpotential, die die CH4-Produktion hemmen oder den CH4-Verbrauch erleichtern könnten .

Dargestellt sind der Verlust von organischem Kohlenstoff (OC), der Beitrag der CH4-Produktion zum Verlust von organischem Kohlenstoff und die absoluten Raten der CH4-Produktion während des ersten Inkubationsjahres. Die Unterwasser-Permafrostdaten (sub. pf.) stammen aus den Kernen 4D-13, 2D-13, 4D-12 und 1D-14 aus der Buor-Khaya-Bucht, und Daten aus früheren Studien umfassen terrestrischen, pleistozänen und holozänen Permafrost (pf .) und Thermokarstvorkommen10,22,25. Zur Vergleichbarkeit werden nur Proben mit einem Gehalt an organischem Kohlenstoff <5 % und einer Inkubationstemperatur von 4 °C berücksichtigt. Boxplots zeigen Mediane mit dem 25. und 75. Perzentil als Boxgrenzen, Minimal-/Maximalwerte als Whiskers und die Anzahl der Beobachtungen in Kursivschrift.

Diese Einschränkungen der CH4-Produktion durch Zersetzung im aufgetauten Unterwasser-Permafrost können mit Schätzungen der CH4-Flüsse zwischen Ozean und Atmosphäre verglichen werden. Die Kombination der oben beschriebenen Auftaurate von organischem Kohlenstoff mit der während des Experiments beobachteten Methanogenese führt zu einer geschätzten Produktion von 3,6 µmol CH4 m−2 d−1 (Standardabweichung 4,0 µmol CH4 m−2 d−1) während der ersten 600 Tage danach auftauen. Wenn die Methanogenese länger andauert oder sogar mit der Zeit zunimmt, wie dies bei terrestrischem Permafrost beobachtet wird10,22,54, könnte die CH4-Produktion durch Zersetzung im aufgetauten Unterwasser-Permafrost wesentlich größer sein. Die Auftautiefe der sechs in dieser Studie erwähnten Kerne und zweier zusätzlicher Kerne aus der Buor-Khaya-Bucht16 beträgt im Zeitraum 2012–2014 durchschnittlich 14 ± 7 m. Die Extrapolation des zweistufigen Modells über 600 Tage hinaus führt zur Produktion von zusätzlichen 129 µmol CH4 m−2 d−1 (Standardabweichung 167 µmol CH4 m−2 d−1). Da das Modell zu konstanten CH4-Produktionsraten konvergiert, sobald der leicht abbaubare Pool erschöpft ist, berücksichtigt diese Extrapolation nicht den eventuellen Rückgang der CH4-Produktion, der mit der Erschöpfung aller Kohlenstoffpools über längere Zeiträume zu erwarten ist. Während diese quantitative Bewertung eine Skala für die potenzielle CH4-Produktion durch Zersetzungsprozesse im aufgetauten Unterwasser-Permafrost festlegt, kann die In-situ-Freisetzung von CH4 durch viele Faktoren beeinflusst werden, die in unserem Experiment nicht berücksichtigt werden. Die Methanogeneseraten können durch Veränderungen der mikrobiellen Gemeinschaft im Laufe der Zeit56 oder durch das Eindringen von Meerwasser beeinflusst werden, das möglicherweise mikrobielle Substrate transportiert, die die CH4-Produktion wie Sulfat erleichtern oder hemmen könnten28. Eine frühere Metaanalyse berichtete auch über einen abnehmenden Beitrag von CH4 zu den organischen Kohlenstoffverlusten bei niedrigeren Temperaturen11. Die Methanproduktion könnte daher geringer sein als bei unserer Inkubation bei den In-situ-Temperaturen um den Nullpunkt. Andererseits wird ein Teil des produzierten CH4 wahrscheinlich im aufgetauten Unterwasser-Permafrost28,57, in Oberflächensedimenten und im darüber liegenden Wasser aerob oder anaerob oxidiert, bevor es die Atmosphäre erreicht. Die Ozean-Atmosphäre-Flüsse von CH4 in der Nähe der Unterwasser-Permafrost-Bohrstandorte liegen auf der Grundlage mehrjähriger Feldbeobachtungen in der Größenordnung von 300–1300 µmol m−2 d−126. Die hier geschätzten geringeren CH4-Produktionsraten durch die Zersetzung des Unterwasser-Permafrosts und die wahrscheinliche Oxidation eines Teils dieses CH4 deuten nicht auf einen dominanten Beitrag der Zersetzung organischer Substanz im aufgetauten Unterwasser-Permafrost zu den in der Region beobachteten hohen Emissionen hin. Wir betonen jedoch die hohe Variabilität der beobachteten CH4-Produktionsraten und die Grenzen einer Hochskalierung von Inkubationen auf natürliche Umgebungen. Zusammengenommen stammen die hohen CH4-Emissionen, die allgegenwärtig im Feld beobachtet werden, wahrscheinlich aus anderen Quellen wie vorgeformtem CH4 in Gastaschen im Unterwasser-Permafrost, kollabierenden CH4-Hydraten oder der Entlüftung eines tiefen thermogenen CH4-Pools.

Die stabilen Isotopenwerte von CH4, die während unserer Inkubation erzeugt wurden, stimmen mit dem Bereich überein, der zuvor für die mikrobielle Fermentation58 berichtet wurde. Die δD-Werte betrugen im Durchschnitt −300 ± 14‰ und δ13C −65 ± 5‰ (Ergänzungstabelle 7). Der hier ermittelte Fingerabdruck von CH4 aus dem mikrobiellen Abbau von organischem Unterwasser-Permafrostmaterial kann mit Isotopen-Fingerabdrücken anderer potenzieller CH4-Quellen kombiniert werden, um die relativen Beiträge dieser Quellen zur im Feld beobachteten CH4-Freisetzung zu berechnen.

Zusätzlich zur möglichen Freisetzung des starken Treibhausgases CH4 deutet unser Inkubationsexperiment darauf hin, dass das Auftauen des Unterwasser-Permafrosts ein bislang weniger berücksichtigter Treiber für die CO2-Emissionen der Ozeane und die Versauerung der Ozeane sein könnte. Mit dem gleichen Ansatz wie für CH4 schätzen wir die durchschnittliche Produktion von 5,2 mmol CO2 m−2 d−1 (Standardabweichung 6,2 mmol CO2 m−2 d−1) in den ersten 600 Tagen nach dem Auftauen und zusätzlich 201 mmol CO2 m−2 d−1 (Standardabweichung 232 mmol CO2 m−2 d−1) über längere Zeiträume. Frühere Studien haben über hohe CO2-Konzentrationen in der küstennahen Laptewsee, die Nettofreisetzung von CO2 in die Atmosphäre und eine starke Versauerung der Ozeane durch CO2-Auflösung berichtet, die die Meeresfauna bedroht, und haben diese mit der Zersetzung terrigener organischer Materie zu CO2 in Verbindung gebracht der Ozean32,59. Die Atmung terrigener organischer Materie wurde für die äußere Laptewsee60 auf 5,9 mmol C m−2 d−1 geschätzt. In unserem Untersuchungsgebiet näher an der Küste sind die Raten angesichts der höheren Konzentrationen terrigener organischer Stoffe32 und des CO259 in der Wassersäule wahrscheinlich höher. Daher ist die Schätzung des CO2-Flusses, die auf der Inkubation von Unterwasser-Permafrost basiert, von einer Größenordnung, die für die CO2-Dynamik in ESAS-Gewässern relevant ist. Unter natürlichen Bedingungen liegt jedoch anorganischer Kohlenstoff, der durch die Zersetzung organischer Stoffe im Unterwasser-Permafrost entsteht, nicht nur als CO2, sondern auch als Carbonat und Bicarbonat in pH-abhängigen Anteilen vor. Wie viel CO2 letztendlich in die Wassersäule freigesetzt wird, hängt auch vom Verbrauch gelösten anorganischen Kohlenstoffs durch mikrobielle Prozesse und dem Gleichgewicht der Fällungs- und Auflösungsreaktionen ab. Dennoch deuten unsere Ergebnisse darauf hin, dass die Zersetzung organischer Stoffe im kürzlich aufgetauten Unterwasser-Permafrost auch eine Rolle bei den CO2-Emissionen und der Versauerung der Ozeane in Gebieten spielen könnte, in denen der Unterwasser-Permafrost schnell auftaut.

Der Unterwasser-Permafrost in den ausgedehnten Schelfmeeren des Eurasischen Arktischen Ozeans taut aufgrund der natürlichen und anthropogenen Erwärmung schnell auf. Wir charakterisieren hier die Zusammensetzung und Dynamik organischer Materie in einer Reihe von Unterwasser-Permafrost-Bohrkernen aus der südöstlichen Laptewsee, die die Sedimentablagerung in einer heterogenen und dynamischen Landschaft in den letzten 160.000 ka widerspiegeln. Biomarker-Proxys auf Lignin- und Lipidbasis weisen auf den Beitrag von organischem Material aus Tundra und Wäldern zur aktuellen Taufront des Unterwasser-Permafrosts in der Nähe der Insel Muostakh und auf die Veränderung dieses organischen Materials während des Wassertransports hin. Obwohl der organische Kohlenstoffgehalt hier relativ niedrig war (durchschnittlich 0,7 ± 0,3 %), führten die hohen Auftauraten des Permafrosts von 14 ± 3 cm pro Jahr am Untersuchungsstandort zu einem Auftauen von 1,3 ± 0,6 kg OC pro Jahr 1. Diese Raten übersteigen die für terrestrische Standorte um den Faktor 35 für die Vertiefung der Permafrostplatte und um den Faktor neun für das Auftauen organischer Materie. Um die Schätzungen der Treibhausgasemissionen aus allen Permafrostkompartimenten zu verbessern, ist es dringend erforderlich, die Anfälligkeit des riesigen und schnell auftauenden organischen Kohlenstoffspeichers des Unterwasser-Permafrosts gegenüber Abbau zu begrenzen. Diese Studie liefert Einschränkungen für Unterwasser-Permafrost hinsichtlich der potenziellen CO2-, CH4- und N2O-Produktion durch Zersetzung organischer Stoffe beim Auftauen und der Isotopenzusammensetzung von CH4. Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass andere Quellen als der mikrobielle Abbau des auftauenden Unterwasser-Permafrosts die Hauptursache für die hohen CH4-Emissionen im Untersuchungsgebiet sind. Unterseeischer Permafrost könnte jedoch zu einer starken Versauerung der Ozeane in der ostsibirischen Arktischen Schelfregion beitragen, was bisher jedoch nicht berücksichtigt wurde.

Die Buor-Khaya-Bucht liegt im Südosten der Laptewsee und ist Teil des ESAS, östlich des Lena-Flussdeltas (Abb. 1). Das Gebiet wurde während des Pleistozäns und Holozäns von Meeresumbrüchen und -überschreitungen beeinträchtigt. Der innere, flachste Teil des ESAS, einschließlich der Buor-Khaya-Bucht, war als Teil von Beringia wahrscheinlich mindestens seit Beginn der vorletzten Vereisung ca. 1800 der Atmosphäre ausgesetzt. Vor 190.000 Jahren bis zum Ende des Pleistozäns18,49. Während des Pleistozäns sammelten sich in Beringia große Mengen an organischem Kohlenstoff an, oft in Form von eisreichen, feinkörnigen Permafrostablagerungen, die als Ice Complex Deposits (ICD) oder Yedoma3,35 bekannt sind und teilweise oder vollständig auf äolische Ablagerungen35,36 zurückzuführen sind Ergänzung zu oft grobkörnigerem Permafrost fluviatilen und alluvialen Ursprungs2. Pleistozäne Permafrostablagerungen wurden teilweise durch Thermokarstbildung während warmer Perioden im MIS 5e Interglazial2 und am Ende des Pleistozäns3 und später durch thermische, Meereis- und welleninduzierte Erosion abgebaut, als das ESAS nach dem letzten glazialen Maximum unterging3,4 ,5. Während pleistozäne Permafrostablagerungen zumindest teilweise an Land erhalten bleiben2, ist unklar, wie viel vom ursprünglichen Permafrost, der sich jetzt unter dem ESAS befindet, noch vorhanden ist1,3,16,17.

Bei Expeditionen im Frühjahr 2012, 2013 und 2014 wurden Unterwasser-Permafrost-Bohrkerne gewonnen. Die Bohrkerne wurden aus dem Meereis in der Buor-Khaya-Bucht mit einer Bohrinsel (URB-4T) mit einem hydraulischen Dreh-Druck-Mechanismus gebohrt, der ohne arbeitet Bohrflüssigkeit, um eine Kohlenstoffverunreinigung zu vermeiden. Brunnenrohre und Bohrlochrohre waren 4 m lang und hatten einen Durchmesser von 147 mm. Futterrohre wurden in den Meeresboden gebohrt und Kerne aus den Bohrlöchern entnommen, in gefrorene Schnitte geschnitten und in wärmeisolierten Kisten nach Tiksi transportiert, wo sie bei −12 °C gelagert wurden. Einzelheiten zum Bohrverfahren und zur Logistik wurden von Shakhova und Mitarbeitern16 beschrieben.

Die fünf in dieser Studie verwendeten Kerne wurden in der Buor-Khaya-Bucht (71–72°N, 129–130°E; Abb. 1) gebohrt, insbesondere auf der Unterwasser-Thermoerosionsterrasse der Insel Muostakh (4D-13, 2D). -13, 4D-12) und in der Ivashkina-Lagune (1D-14, 5D-13). Die Wassertiefen lagen zum Zeitpunkt der Probenahme nach dem Untertauchen vor 145–511 Jahren an diesem küstennahen Standort zwischen 2,5 und 3,6 m (Tabelle 1). Alle Bohrkerne durchliefen den IBPT, dh der obere Teil war zum Zeitpunkt der Probenahme aufgetaut und der untere Teil gefroren. Informationen zur Kernlänge, zur IBPT-Tiefe zum Zeitpunkt der Probenahme und zu den IBPT-Vertiefungsraten, wie von Shakhova et al.16 veröffentlicht, sind in Tabelle 1 verfügbar. Wir präsentieren hier (i) eine OSL-abgeleitete Chronologie für Kern 4D-12 zusammen mit ( ii) zuvor veröffentlichte lithologische Daten16,33, (iii) organische Kohlenstoffkonzentration und Isotopenzusammensetzung in fünf Tiefen jedes Bohrkerns, gefolgt von (iv) einer detaillierten Analyse der organischen Substanz an der aktuellen oberen Tauwetterfront von 4D-13, 2D- 13 und 4D-12 in hoher Auflösung und (iv) ein Inkubationsexperiment ausgewählter Proben zur Quantifizierung potenzieller Treibhausgasproduktionsraten.

Korngrößendaten für 4D-13, 2D-13, 4D-12 und 1D-14 wurden bereits veröffentlicht16,33 und werden hier noch einmal zusammen mit Daten für 5D-13 besprochen. Diese Daten ergänzen die neuen OSL-Daten, um die Unterwasser-Permafrost-Bohrkerne in den stratigraphischen Kontext des Küsten-Permafrosts in der Untersuchungsregion einzuordnen (Einzelheiten zur Methode finden Sie in den Originalveröffentlichungen16,33). Wir haben hier mit dem Programm Gradistat v861 statistische Eigenschaften von Korngrößenverteilungen berechnet, insbesondere die Anzahl der Moden und ihre Spitzenkorngröße. Um die Modi abzuleiten, normalisiert das Programm zunächst den Materialanteil in jeder analysierten Größenklasse anhand der Differenz zwischen den Basis-2-Logarithmen der oberen und unteren Schwellenwerte der Größenklasse. Ein Modus wird dann als lokaler Peak im normalisierten Anteil innerhalb einer Größenklasse definiert, der mindestens 15 % des insgesamt größten Peaks der jeweiligen Probe erreicht. Originaldaten und Ergebnisse der Modusanalyse sind in der Ergänzungstabelle 8 aufgeführt.

Teilproben des Kerns 4D-12 wurden unter Dunkelraumbedingungen für die OSL-Datierung entnommen und im Lund Lumineszenzlabor, Schweden, verarbeitet und analysiert. Eine detaillierte Methodenbeschreibung finden Sie im Zusatzmaterial.

Zur Analyse der spezifischen Oberfläche wurden die Proben bei Raumtemperatur aufgetaut und manuell homogenisiert. Aliquots wurden gefriergetrocknet, 12 Stunden lang bei 400 °C verbrannt, um organisches Material zu entfernen, mit Milli-Q-Wasser gespült, erneut gefriergetrocknet und unter N2-Strom 2 Stunden lang bei 200 °C mit einem Micromeritics FlowPrep 060 Probenentgasungssystem entgast. Die spezifische Oberfläche der Mineralien wurde mit einem Oberflächen- und Porositätsanalysator Gemini VII von Micromeritics mit N2 als Absorptionsmittel bestimmt.

Zur Analyse der Gesamtkonzentrationen an organischem Kohlenstoff und Gesamtstickstoff sowie der δ13C-Werte des organischen Kohlenstoffs wurden gefriergetrocknete Teilproben in einem Mörser gemahlen und Aliquots in Ag-Kapseln gefüllt, mit 1 M HCl angesäuert und zur Entfernung von Carbonaten getrocknet. Der Ansäuerungsvorgang wurde wiederholt, bis das Sprudeln aufhörte. Die Proben wurden mit einem Finnigan Delta Plus XP-Massenspektrometer analysiert, das über eine Conflo II-Schnittstelle mit einem Thermo Fisher Scientific Flash 2000 Isotope Ratio Mass Spectrometer (IRMS) Elementanalysator gekoppelt war. Die analytische Unsicherheit wurde für eine Teilmenge der Proben in dreifacher Ausführung bestimmt (21 von 153 Proben). Die Standardabweichungen für die Dreifachmessungen betrugen durchschnittlich 0,039 % des Trockengewichts der Probe für den gesamten organischen Kohlenstoff, 0,003 % des Trockengewichts der Probe für den gesamten Stickstoff und 0,158 ‰ für δ13C. Die Werte der einzelnen Proben sind in der Ergänzungstabelle 2 aufgeführt.

Die mikrowellenunterstützte CuO-Oxidation von gefriergetrockneten und gemahlenen Proben wurde verwendet, um die Makromoleküle zu hydrolysieren, die den Großteil der organischen Substanz ausmachen, und die abgeleiteten Ligninphenole, Hydroxybenzole und p-Hydroxybenzole zu analysieren;62 Einzelheiten finden Sie im Zusatzmaterial. Vanillin (Vl), Acetovanillon (Vn), Vanillinsäure (Vd), Syringaldehyd (Sl), Acetosyringon (Sn), Spritzensäure (Sd), p-Cumarsäure (pCd), Ferulasäure (Fd), Benzoesäure (Bd ), m-Hydroxybenzoesäure (m-Bd), 3,5-Dihydroxybenzoesäure (3,5-Bd), p-Hydroxybenzaldehyd (Pl), p-Hydroxyacetophenon (Pn) und p-Hydroxybenzoesäure (Pd) wurden quantifiziert . Die Summe der Vanillylphenole (V) wurde als Vl + Vn + Vd berechnet, die Summe der Syringylphenole (S) als Sl + Sn + Sd, die Summe der Zimtphenole (C) als pCd + Fd und die Summe aller Ligninphenole als V + S + C. Einzelne Werte sind in der Ergänzungstabelle 9 aufgeführt.

Zur Beschreibung der Herkunft und des Abbauzustands von Lignin wurden fünf Verhältnisse berechnet. Die Verhältnisse von Syringyl- zu Vanillyl-Untereinheiten (S/V) und Cinnamyl-zu-Vanillyl-Untereinheiten (C/V) spiegeln die Quelle von Ligninphenolen wider, mit höheren S/V-Verhältnissen in Angiospermen- als in Gymnosperm-Geweben und höheren C/V-Verhältnissen in Nicht- holziger (z. B. Blätter) als in holzigen Geweben63. Die Verhältnisse von Säuren zu Aldehyden der Syringyl- und Vanillyl-Untereinheiten (Sd/Sl, Vd/Vl) spiegeln den Zersetzungszustand von Lignin wider; beide nehmen während der aeroben Zersetzung aufgrund von Oxidation zu64. Ebenso steigen die Verhältnisse von 3,5-Dihydroxybenzoesäure zu Vanillyl (3,5-Bd/V) während der Zersetzung65.

Lipid-Biomarker wurden aus gefriergetrockneten Proben mit beschleunigter Lösungsmittelextraktion extrahiert und mittels Gaschromatographie-Massenspektrometrie auf n-Alkane, n-Alkansäuren, n-Alkanole und Steroide analysiert (Einzelheiten siehe Zusatzmaterial). Einzelne Werte sind in den Ergänzungstabellen 10–12 dargestellt.

Wir präsentieren hier Konzentrationen von HMW-n-Alkanen (C25-C33), HMW-n-Alkansäuren (C24-C30) und HMW-n-Alkanolen (C24-C32) zusammen mit einer Reihe von Verhältnissen zur Beschreibung des Ursprungs und des Abbauzustands von Lipiden. Das terrigene-aquatische Verhältnis (TAR) wurde als Verhältnis der n-Alkane (C27 + C29 + C31)/(C15 + C17 + C19) berechnet und zeigt den terrestrischen vs. aquatischen Ursprung der Lipide basierend auf der hohen Häufigkeit von C27, C29 an und C31 in epikutikulären Wachsen von Landpflanzen im Vergleich zur hohen Häufigkeit von C17 in Algen41. Das n-Alkan-Verhältnis C25/(C25 + C29) wurde als Indikator für Lipide aus Sphagnum-Moosen verwendet66. Die Kohlenstoffpräferenzindizes (CPIs) von HMW-n-Alkanen (C25–C31) und n-Alkansäuren (C24–C28) nehmen während des Abbaus ab und nähern sich dem Wert eins67. Die Verhältnisse von HMW-n-Alkansäuren (C24–C28) zu n-Alkanen (C25–C31) und von HMW-n-Alkanolen (C24–C32) zu n-Alkanen (C25–C31) nehmen während der Zersetzung aufgrund der höheren Stabilität ab von n-Alkanen und das Verhältnis von Sitostanol zu β-Sitosterin steigt aufgrund der Umwandlung von Stenolen in Stanole67.

Das Inkubationsexperiment war darauf ausgelegt, die Produktionsraten von CH4, CO2 und N2O durch Zersetzung von aufgetautem organischem Unterwasser-Permafrostmaterial unter möglichst natürlichen Bedingungen (d. h. kalt und anoxisch) zu messen und die 13C- und D-Werte zu bestimmen -Isotopenzusammensetzung des produzierten CH4. Für das Experiment wurde jeweils eine Probe aus vier Kernen zufällig ausgewählt und deckte einen Tiefenbereich ab: 4D-13 in 4,55 m Tiefe, 4D-12 in 27,4 m, 2D-13 in 24,7 m und 1D-14 in 25,1 m. Das Unterwasser-Permafrostmaterial wurde bei 4 °C unter anoxischen Bedingungen inkubiert und die Konzentrationen von Treibhausgasen wurden an den Tagen 1, 5, 9, 16, 23, 37, 114, 286 und 601 bestimmt. Anschließend wurde die Isotopenzusammensetzung des angesammelten CH4 analysiert 335 Tage Inkubation am Institut für Meeres- und Atmosphärenforschung der Universität Utrecht. Eine detaillierte Methodenbeschreibung, einschließlich der Modellanpassung an die beobachtete Treibhausgasproduktion, finden Sie im Zusatzmaterial. Daten zu Treibhausgasproduktionsraten, Modellanpassungen und Isotopenzusammensetzung sind in den Ergänzungstabellen 5–7 dargestellt.

Statistische Analysen wurden mit R 3.3.168 durchgeführt. Wir haben Korrelationen zwischen gemessenen Parametern über die drei Kerne hinweg mithilfe der Rangsummenkorrelationen nach Spearman getestet. Diese Methode testet eine monotone Beziehung zwischen zwei Parametern; Die Nähe dieser Beziehung wird dann durch den Korrelationskoeffizienten ρ nach Spearman beschrieben. Unterschiede zwischen Kernsegmenten oberhalb und unterhalb des IBPT wurden für jeden Kern einzeln mithilfe nichtparametrischer Wilcox-Tests getestet. Die Rangsummenkorrelationen nach Spearman wurden außerdem angewendet, um monotone Veränderungen mit der Entfernung vom IBPT im aufgetauten Teil des Kerns zu testen, die auf eine fortschreitende Zersetzung beim Auftauen zurückzuführen sein könnten. Statistische Tests wurden bei p < 0,05 als signifikant angesehen.

Alle für diese Veröffentlichung generierten Daten werden in den Zusatzinformationen ausführlich dargestellt. Die Daten zur Kohlenstoff- und Stickstoffkonzentration und Isotopenzusammensetzung sowie zu Biomarkerkonzentrationen wurden zusätzlich in der Datenbank des Bolin Center der Universität Stockholm (https://bolin.su.se/data/wild-2022-subsea-permafrost-1) hinterlegt ).

Overduin, PP et al. U-Boot-Permafrostkarte in der Arktis, modelliert unter Verwendung des 1-D-Transienten-Wärmeflusses (SuPerMAP). J. Geophys. Res. Ozean. 124, 3490–3507 (2019).

Artikel ADS Google Scholar

Schirrmeister, L. et al. Eigenschaften fossiler organischer Materie in Permafrostablagerungen der nordostsibirischen Arktis. J. Geophys. Res. Biogeosci. 116, G00M02 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Romanovskii, NN et al. Thermokarst und Land-Ozean-Wechselwirkungen, Region Laptewsee, Russland. Permafr. Periglac. Verfahren. 11, 137–152 (2000).

3.0.CO;2-L" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F1099-1530%28200004%2F06%2911%3A2%3C137%3A%3AAID-PPP345%3E3.0.CO%3B2-L" aria-label="Article reference 3" data-doi="10.1002/1099-1530(200004/06)11:23.0.CO;2-L">Artikel Google Scholar

Martens, J. et al. Remobilisierung von altem Permafrostkohlenstoff in Sedimenten der Tschuktschensee am Ende der letzten Eisschmelze. Globus. Biogeochem. Zyklen 33, 2–14 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Martens, J. et al. Remobilisierung ruhenden Kohlenstoffs aus dem sibirisch-arktischen Permafrost während dreier vergangener Erwärmungsereignisse. Wissenschaft. Adv. 6, eabb6546 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Slagoda, EA Kriolitogennye Otlozheniya Primorskoi Ravniny Morya Laptevykh: Litologiya i Mikromorfologiya (Ekspress, Tjumen, Russland, 2004).

Lantuit, H. et al. Die Arctic Coastal Dynamics-Datenbank: ein neues Klassifizierungsschema und Statistiken zu arktischen Permafrostküsten. Estuaries Coasts 35, 383–400 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Günther, F., Overduin, PP, Sandakov, AV, Grosse, G. & Grigoriev, MN Kurz- und langfristige Thermoerosion eisreicher Permafrostküsten in der Laptevsee-Region. Biogeosciences 10, 4297–4318 (2013).

Artikel ADS Google Scholar

Hugelius, G. et al. Geschätzte Bestände an zirkumpolarem Permafrostkohlenstoff mit quantifizierten Unsicherheitsbereichen und identifizierten Datenlücken. Biogeosciences 11, 6573–6593 (2014).

Artikel ADS Google Scholar

Knoblauch, C., Beer, C., Sosnin, A., Wagner, D. & Pfeiffer, EM Vorhersage der langfristigen Kohlenstoffmineralisierung und Spurengasproduktion aus dem tauenden Permafrost Nordostsibiriens. Globus. Chang. Biol. 19, 1160–1172 (2013).

Artikel ADS PubMed Google Scholar

Schädel, C. et al. Potenzielle Kohlenstoffemissionen, dominiert von Kohlendioxid aus aufgetauten Permafrostböden. Nat. Aufstieg. Chang. 6, 950–953 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Höfle, S., Rethemeyer, J., Mueller, CW & John, S. Zusammensetzung und Stabilisierung organischer Substanz in einem polygonalen Tundraboden des Lena-Deltas. Biogeowissenschaften 10, 3145–3158 (2013).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mueller, CW et al. Große Mengen labilen organischen Kohlenstoffs in Permafrostböden im Norden Alaskas. Globus. Chang. Biol. 21, 2804–2817 (2015).

Artikel ADS PubMed Google Scholar

Winterfeld, M., Goñi, MA, Just, J., Hefter, J. & Mollenhauer, G. Charakterisierung partikulärer organischer Stoffe im Lena-Flussdelta und der angrenzenden küstennahen Zone, Nordostsibirien – Teil 2: Von Lignin abgeleitete Phenolzusammensetzungen. Biogeowissenschaften 12, 2261–2283 (2015).

Artikel ADS Google Scholar

Angelopoulos, M., Overduin, PP, Miesner, F., Grigoriev, MN & Vasiliev, AA Jüngste Fortschritte bei der Untersuchung des arktischen U-Boot-Permafrosts. Permafr. Periglac. Verfahren. 31, 442–453 (2020).

Artikel Google Scholar

Shakhova, N. et al. Aktuelle Raten und Mechanismen des unterseeischen Permafrostabbaus im Ostsibirischen Arktischen Schelf. Nat. Komm. 8, 15872 (2017).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Nicolsky, DJ et al. Modellierung des Unterwasser-Permafrosts im Ostsibirischen Arktischen Schelf: der Laptewsee-Region. J. Geophys. Res. Erdbrandung. 117, 1–22 (2012).

Artikel Google Scholar

Romanovskii, NN & Hubberten, HW Ergebnisse der Permafrostmodellierung des Tieflandes und des Schelfs der Laptevsee-Region, Russland. Permafr. Periglac. Verfahren. 12, 191–202 (2001).

Artikel Google Scholar

Shakhova, N. et al. Aufwallungen und sturmbedingte Methanfreisetzung aus dem Ostsibirischen Arktischen Schelf. Nat. Geosci. 7, 64–70 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

RUHIG. Datenbank des Circumpolar Active Layer Monitoring (CALM)-Programms. https://www2.gwu.edu/~calm/ (2021).

Abramov, A. et al. Zwei Jahrzehnte aktive Schichtdickenüberwachung in Nordostasien. Polar Geogr. https://doi.org/10.1080/1088937X.2019.1648581 (2019).

Holm, S. et al. Die methanogene Reaktion auf langfristiges Auftauen des Permafrosts wird durch die Paläoumgebung bestimmt. FEMS Mikrobiol. Ökologisch. 96, 1–13 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Heslop, JK et al. Steigende Biofähigkeit von organischem Kohlenstoff mit zunehmender Tiefe im Yedoma-Permafrost: Auswirkungen auf den zukünftigen Klimawandel. J. Geophys. Res. Biogeosci. 124, 2021–2038 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Heslop, J., Walter, K. & Zhang, M. Verwendung von Pyrolyse-GC-MS zur Charakterisierung der Qualität organischer Substanz in Bezug auf die Methanproduktion in einem Thermokarst-Seesedimentkern. Org. Geochem. 103, 43–50 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Jongejans, LL et al. Treibhausgasproduktion und Lipid-Biomarker-Verteilung in Yedoma- und Alas-Thermokarst-Seesedimenten in Ostsibirien. Globus. Chang. Biol. 27, 2822–2839 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Shakhova, N. et al. Umfangreiche Methanabgabe in die Atmosphäre aus Sedimenten des Ostsibirischen Arktischen Schelfs. Science 327, 1246–1251 (2010).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Steinbach, J. et al. Quellenverteilung von Methan, das aus dem Unterwasser-Permafrostsystem im äußeren Eurasischen Arktischen Schelf entweicht. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 118, 1–9 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Overduin, PP et al. Methanoxidation nach unterseeischem Permafrostabbau: Messungen aus einem zentralen Bohrloch im Schelf des Laptew-Meeres. J. Geophys. Res. Biogeosci. 120, 965–978 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Sapart, CJ et al. Der Ursprung von Methan im Ostsibirischen Arktischen Schelf wurde mithilfe einer Dreifachisotopenanalyse aufgeklärt. Biogeosciences 14, 2283–2292 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Romanovskii, NN, Hubberten, H.-W., Gavrilov, AV, Eliseeva, AA & Tipenko, GS Offshore-Permafrost- und Gashydratstabilitätszone auf dem Schelf des Ostsibirischen Meeres. Geo-Mar. Lette. 25, 167–182 (2005).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Cramer, B. & Franke, D. Hinweise auf ein aktives Erdölsystem in der Laptewsee, Nordostsibirien. J. Pet. Geol. 28, 369–384 (2005).

Artikel CAS Google Scholar

Semiletov, I. et al. Versauerung der Gewässer des Ostsibirischen Arktischen Schelfs durch Zugabe von Süßwasser und terrestrischem Kohlenstoff. Nat. Geosci. 9, 361–365 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ulyantsev, AS, Bratskaya, SY, Romankevich, EA, Semiletov, IP & Avramenko, VA Partikelgrößenzusammensetzung holozän-pleistozäner Ablagerungen der Laptewsee (Buor-Khaya-Bucht). Dokl. Erdwissenschaft. 467, 241–245 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Andreev, AA et al. Paläoumweltveränderungen im Nordosten Sibiriens während des späten Quartärs – Hinweise aus Pollenaufzeichnungen der Bykowski-Halbinsel. Polarforschung 70, 13–25 (2002).

Google Scholar

Schirrmeister, L. et al. Sedimenteigenschaften und Ursprung des spätpleistozänen Eiskomplexes im Küstentiefland und auf den Inseln der nordostsibirischen Arktis – Ein Überblick. Quat. Int. 241, 3–25 (2011).

Artikel Google Scholar

Strauss, J. et al. Qualität der organischen Substanz von tiefem Permafrostkohlenstoff – eine Studie aus dem arktischen Sibirien. Biogeowissenschaften 12, 2227–2245 (2015).

Artikel ADS Google Scholar

Vonk, JE et al. Aktivierung von altem Kohlenstoff durch Erosion von Küsten- und Unterwasserpermafrost im arktischen Sibirien. Natur 489, 137–140 (2012).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Ulyantsev, AS, Belyaev, NA, Bratskaya, SY & Romankevich, EA Die molekulare Zusammensetzung von Lignin als Indikator für das Auftauen von Unterwasser-Permafrost. Dokl. Erdwissenschaft. 482, 1357–1361 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Gentsch, N. et al. Speicherung und Umwandlung organischer Substanzfraktionen in kryoturbierten Permafrostböden in der sibirischen Arktis. Biogeowissenschaften 12, 4525–4542 (2015).

Artikel ADS Google Scholar

Overduin, PP et al. Bohrlochtemperatur, submarine Permafrost-Methankonzentrationen und Porenwasserchemie, gemessen am Bohrloch BK-2, zentrales Laptew-Meerschelf. PANGAEA https://doi.org/10.1594/PANGAEA.846279 (2015).

Bourbonniere, RA & Meyers, PA Sedimentgeolipidaufzeichnungen historischer Veränderungen in den Wassereinzugsgebieten und Produktivitäten der Seen Ontario und Erie. Limnol. Ozeanogr. 41, 352–359 (1996).

Artikel ADS Google Scholar

Bröder, L. et al. Schicksal terrigener organischer Materie in der Laptewsee von der Mündung des Lena-Flusses bis in die Tiefsee des arktischen Landesinneren. Biogeowissenschaften 13, 5003–5019 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ulyantsev, AS et al. Charakteristisch für die quartäre Sedimentation auf einem Schelf der Laptewsee entsprechend der molekularen Zusammensetzung von n-Alkanen. Dokl. Erdwissenschaft. 473, 449–453 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Vonk, JE et al. Unterscheidung zwischen alten und modernen Permafrostquellen im nordostsibirischen Landschelfsystem mit verbindungsspezifischer δ2H-Analyse. Kryosphäre 11, 1879–1895 (2017).

Artikel Google Scholar

Gabov, DN, Beznosikov, VA, Gruzdev, IV & Yakovleva, EV Anreicherung von n-Alkanen und Carbonsäuren in Torfhügeln. Eurasien. Bodenwissenschaft. 50, 1138–1153 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

van Dongen, BE, Semiletov, I., Weijers, JWH & Gustafsson, Ö. Kontrastierende Lipid-Biomarker-Zusammensetzung der terrestrischen organischen Substanz, die von den fünf großen russischen Arktisflüssen aus der gesamten eurasischen Arktis exportiert wird. Globus. Biogeochem. Zyklen 22, 1–14 (2008).

Google Scholar

Bröder, L. et al. Dynamik partikulärer organischer Materie in einem Permafrost-Quellwasserlauf und dem Hauptstrom des Kolyma-Flusses. J. Geophys. Res. Biogeowissenschaften 125, 1–16 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Tesi, T. et al. Zusammensetzung und Verbleib terrigener organischer Materie entlang des arktischen Land-Ozean-Kontinuums in Ostsibirien: Erkenntnisse aus Biomarkern und Kohlenstoffisotopen. Geochim. Kosmochim. Acta 133, 235–256 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Kienast, F. et al. Paläontologische Aufzeichnungen weisen auf das Vorkommen offener Wälder in einem trockenen Binnenklima an der heutigen arktischen Küste im Westen Beringiens während der letzten Zwischeneiszeit hin. Quat. Wissenschaft. Rev. 30, 2134–2159 (2011).

Artikel ADS Google Scholar

Zimmermann, HH et al. Die Geschichte der Baum- und Strauchtaxa auf der Insel Bol'shoy Lyakhovsky (Neusibirisches Archipel) seit der letzten Zwischeneiszeit, aufgedeckt durch sedimentäre alte DNA- und Pollendaten. Gene 8, (2017).

Harden, JW et al. Feldinformationen bringen Permafrost-Kohlenstoff mit physikalischen Anfälligkeiten beim Auftauen in Verbindung. Geophys. Res. Lette. 39, L15704 (2012).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Hamilton, SE & Hedges, JI Die vergleichende Geochemie von Ligninen und Kohlenhydraten in einem anoxischen Fjord. Geochim. Kosmochim. Acta 52, 129–142 (1988).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Tesi, T., Semiletov, I., Dudarev, O., Andersson, A. & Gustafsson, Ö. Auswirkungen der Matrixassoziation auf die hydrodynamische Sortierung und den Abbau terrestrischer organischer Stoffe während des Schelftransports im Laptew- und Ostsibirischen Schelfmeer. J. Geophys. Res. Biogeowissenschaften 121, 731–752 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Knoblauch, C., Beer, C., Liebner, S. & Grigoriev, MN Methanproduktion als Schlüssel zum Treibhausgashaushalt des auftauenden Permafrosts. Nat. Aufstieg. Chang. 8, 309–312 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Stibal, M. et al. Methanogenes Potenzial arktischer und antarktischer subglazialer Umgebungen mit gegensätzlichen organischen Kohlenstoffquellen. Globus. Chang. Biol. 18, 3332–3345 (2012).

Artikel ADS Google Scholar

Mitzscherling, J. et al. Die Entwicklung von Permafrost-Bakteriengemeinschaften unter Unterwasserbedingungen. J. Geophys. Res. Biogeowissenschaften 122, 1689–1704 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Winkel, M. et al. Anaerobe methanotrophe Gemeinschaften gedeihen im tiefen submarinen Permafrost. Wissenschaft. Rep. 1–13 (2017).

Whiticar, MJ Kohlenstoff- und Wasserstoffisotopensystematik der bakteriellen Bildung und Oxidation von Methan. Chem. Geol. 161, 291–314 (1999).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Anderson, LG, Jutterström, S., Hjalmarsson, S., Wåhlström, I. & Semiletov, IP Ausgasung von CO2 aus sibirischen Schelfmeeren durch terrestrische Zersetzung organischer Materie. Geophys. Res. Lette. 36, (2009).

Humborg, C. et al. Muster des Seeluftaustauschs entlang des zentralen und äußeren ostsibirischen Arktischen Schelfs, abgeleitet aus kontinuierlichen Messungen von CO2, stabilen Isotopen und Massenchemie. Globus. Biogeochem. Zyklen 31, 1173–1191 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Blott, SJ & Pye, K. Gradistat: Ein Korngrößenverteilungs- und Statistikpaket für die Analyse unverfestigter Sedimente. Erdbrandung. Verfahren. Landf. 26, 1237–1248 (2001).

Artikel ADS Google Scholar

Goñi, MA & Montgomery, S. Alkalische CuO-Oxidation mit einem Mikrowellenaufschlusssystem: Ligninanalysen geochemischer Proben. Anal. Chem. 72, 3116–3121 (2000).

Artikel PubMed CAS Google Scholar

Hedges, JI & Mann, DC Die Charakterisierung pflanzlicher Gewebe anhand ihrer Ligninoxidationsprodukte. Geochim. Kosmochim. Acta 43, 1803–1807 (1979).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ertel, JR & Hedges, JI Die Ligninkomponente von Huminstoffen: Verteilung zwischen Humin-, Fulvo- und basenunlöslichen Fraktionen im Boden und im Sediment. Geochim. Kosmochim. Acta 48, 2065–2074 (1984).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Prahl, FG, Ertel, JR, Goni, MA, Sparrow, MA & Eversmeyer, B. Terrestrische organische Kohlenstoffbeiträge zu Sedimenten am Rande von Washington. Geochim. Kosmochim. Acta 58, 3035–3048 (1994).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Vonk, JE & Gustafsson, Ö. Kalibrierung von n-Alkan-Sphagnum-Proxys im subarktischen Skandinavien. Org. Geochem. 40, 1085–1090 (2009).

Artikel CAS Google Scholar

Meyers, PA & Ishiwatari, R. Lacustrine organische Geochemie – ein Überblick über Indikatoren für Quellen organischer Substanz und Diagenese in Seesedimenten. Org. Geochem. 20, 867–900 (1993).

Artikel CAS Google Scholar

R-Kernteam. R: Eine Sprache und Umgebung für statistische Berechnungen. (2016).

Obu, J. et al. Permafrostkarte der nördlichen Hemisphäre basierend auf TTOP-Modellierung für 2000–2016 im Maßstab 1 km2. Erdwissenschaften. Rev. 193, 299–316 (2019).

Artikel ADS Google Scholar

Strauss, J. et al. Datenbank des eisreichen Yedoma-Permafrosts (IRYP). https://doi.org/10.1594/PANGAEA.861733 (2016).

Dao, TT et al. Verbleib von Kohlenhydraten und Lignin in nordostsibirischen Permafrostböden. Bodenbiol. Biochem. 116, 311–322 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Goñi, MA & Hedges, JI Lignin-Dimere: Strukturen, Verteilung und mögliche geochemische Anwendungen. Geochim. Kosmochim. Acta 56, 4025–4043 (1992).

Artikel ADS Google Scholar

Hedges, JI & Parker, PL Vom Land stammende organische Substanz in Oberflächensedimenten aus dem Golf von Mexiko. Geochim. Kosmochim. Acta 40, 1019–1029 (1976).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Otto, A. & Simpson, MJ Bewertung von CuO-Oxidationsparametern zur Bestimmung der Quelle und des Stadiums des Ligninabbaus im Boden. Biogeochemistry 80, 121–142 (2006).

Artikel CAS Google Scholar

Referenzen herunterladen

Diese Studie wurde vom schwedischen Forschungsrat VR (Zuschussnummern 621-2013-5297 und 2017-01601 an Ö.G. sowie 2018-05489 an BW) und vom schwedischen Forschungsrat für nachhaltige Entwicklungsformen (Zuschussnummer 2018) finanziert -01547 an BW), dem Europäischen Forschungsrat (ERC-AdG CC-TOP, Zuschussnummer 695331 an Ö.G.) und der Russian Science Foundation (Zuschussnummer 21-77-30001 an IS). Die Feldforschung wurde vom russischen Ministerium für Wissenschaft und Hochschulbildung unterstützt (Projekt 075-15-2020-928 an NS und Thema 0211-2021-0010 an OD). Diese Studie wurde außerdem vom Entwicklungsprogramm der Staatlichen Universität Tomsk (Priorität 2030) unterstützt. Wir danken außerdem Rajendra Shrestha (Universität Lund) für die OSL-Probenvorbereitung und Carina van der Veen (Institut für Meeres- und Atmosphärenforschung Utrecht) für die Isotopenanalyse von CH4.

Open-Access-Finanzierung durch die Universität Stockholm.

Abteilung für Umweltwissenschaften, Universität Stockholm, 11418, Stockholm, Schweden

Birgit Wild, Hanna Grimm, Inna Nybom, Felipe Matsubara und Örjan Gustafsson

Bolin-Zentrum für Klimaforschung, Universität Stockholm, 11418, Stockholm, Schweden

Birgit Wild, Felipe Matsubara, Martin Jakobsson und Örjan Gustafsson

Il'ichov Pacific Oceanological Institute, Zweigstelle Fernost der Russischen Akademie der Wissenschaften, Wladiwostok, 690041, Russland

Natalia Shakhova, Oleg Dudarev, Denis Kosmach und Igor Semiletov

Staatliche Universität Tomsk, Tomsk, 634050, Russland

Natalia Shakhova, Oleg Dudarev, Alexey Ruban, Denis Kosmach, Vladimir Tumskoy und Igor Semiletov

Polytechnische Universität Tomsk, Tomsk, 634050, Russland

Alexey Ruban und Alexey Mazurov

Melnikov Permafrost Institute, Sibirische Zweigstelle der Russischen Akademie der Wissenschaften, Jakutsk, 677010, Russland

Wladimir Tumskoi

Institut für Polarwissenschaften, Nationaler Forschungsrat, 40129, Bologna, Italien

Thomas-These

Geomikrobiologie, Fachbereich Geowissenschaften, Universität Tübingen, 72076, Tübingen, Deutschland

Hannah Grimm

Abteilung für Geologie, Universität Lund, 22362, Lund, Schweden

Helena Alexanderson

Abteilung für Geologische Wissenschaften, Universität Stockholm, 11418, Stockholm, Schweden

Martin Jakobsson

Institut für Ökologie, Hochschule für Wirtschaft, Moskau, 101000, Russland

Igor Semiletov

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BW, IS und Ö.G. entwarf die Studie; OD, AR, DK, VT sowie IS führten die Bohrkampagnen durch und verarbeiteten Kerne und Proben. HA und MJ stellten OSL-Daten zur Verfügung. Die Analyse der Eigenschaften organischer Massen erfolgte durch TT, der Ligninphenole durch BW, der Lipide durch IN und FM und der spezifischen Oberfläche durch HGBW und Ö.G. leitete die Erstellung des Manuskripts unter Mitwirkung aller Autoren NS, OD, AR, DK, VT, TT, HJ, IN, FM, HA, MJ, AM und IS

Korrespondenz mit Birgit Wild oder Örjan Gustafsson.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Wild, B., Shakhova, N., Dudarev, O. et al. Zusammensetzung der organischen Substanz und Treibhausgasproduktion des auftauenden Unterwasserpermafrosts in der Laptewsee. Nat Commun 13, 5057 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32696-0

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Eingegangen: 02. Juli 2021

Angenommen: 10. August 2022

Veröffentlicht: 27. August 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32696-0

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